El origen de los fondos del Museo está en la colección reunida por Juan Ruiz de Luna Rojas, (1863-1945), personaje clave para la recuperación de la gran tradición ceramista talaverana. Para ello recorrió anticuarios, edificios e iglesias en ruinas con el fin de recoger piezas originales para su reproducción posterior. 

En diciembre de 1912 el poeta austriaco Rainer Maria Rilke escribió una apasionada carta a la princesa Marie von Thurn und Taxis en la que mencionaba una pintura que había descubierto en Toledo y que le provocó una profunda impresión.